2003年，她在MBC的《Nonstop 4》中饰演李润芝一角，展示了其多变的演技。2004年的《汉江水打令》和2005年的《姐妹海》、《饼干老师星星糖》等作品让她在韩国家喻户晓。其中，在2006年的MBC《宫》中，她以惠明公主的形象，为观众带来了深刻的印象，尤其是她扮演的朱智勋和金桢勋的姐姐角色，展现了她的智慧与成熟。2007年，李允智在MBC的《留在我身边》中继续展现其精湛演技。2008年，她出演了KBS的《大王世宗》，饰演昭宪王后。同年，她还参演了SBS的《天国的孩子们》。2009年，她在MBC的《向大地头球》中饰演重要角色，进一步巩固了她在影视圈的地位。