GaN紫外光电阴极研究进展

引言

近年来,随着信息技术和探测技术的不断发展与深入,紫外探测技术逐渐成为继红外和激光探测技术之后的又一重要的军民两用光电探测技术。紫外光电阴极是紫外真空探测器件的核心部件,决定了器件的整体性能。以GaN 为代表的Ⅲ族氮化物宽带隙半导体材料具有优良的特性和诱人的应用前景[1-6]。

可见光波段的光电阴极通常使用GaAs材料制备，GaN开始作为紫外光电阴极材料的研究始于19世纪70年代。基于负电子亲和势(NEA) 的GaN 紫外光电阴极具有量子效率高、暗发射小、发射电子能量分布集中、量子效率相对波长的起伏较小、直接带隙宽、日盲响应等优点,是非常理想的新型紫外光电阴极。

高性能紫外探测器在国防和工业上得到了广泛的应用，如火焰监测、紫外通信、紫外激光雷达、电子束印刷、臭氧监测、海上油污监控、紫外拉曼散射以及半导体质量监控等。在天文观测、太阳物理、天体物理、地质探测等领域中都会用到光子计数探测系统。其中的一项关键技术就是探测器的探测效率，而探测效率是由将入射的光辐射转化为光电子的光电阴极决定的。此外，在紫外光谱学和微光紫外成像的应用中，对量子效率高、暗发射小、截止波长响应锐利、性能稳定、寿命长的像增强器有很大的需求，而光电阴极对像增强器的性能有着关键性的影响。

伴随着GaN 紫外光电阴极外延生长技术及p 型掺杂技术的突破,GaN 紫外光电阴极得到了广泛重视和发展，成为当前高性能光电阴极的研究热点。GaN, AlGaN, InGaN材料的一系列重大突破使人们有理由相信，GaN 系列材料是继Si 和GaAs 系列材料之后又一种能对高技术领域产生重要影响的半导体材料。

1 NEA GaN光电阴极的制备

NEA GaN 光电阴极是由衬底（蓝宝石、Si等）、缓冲层（AlN等）、发射层（P-GaN）和激活层(Cs、O)构成，图1.1给出了一种典型的NEA GaN 光电阴极结构。

图1.1

日本Fuke S等人最近提出了一种GaN光电阴极的新结构[1]，如图1.2所示。使用Si作为衬底材料，在Si(111)衬底和未掺杂的GaN之间650 nm的厚度内插入了40对AlN/GaN超晶格结构。由于热膨胀系数的不匹配和Si 表面的高灵敏度，Si (111)衬底上薄膜生长的难度还是很大的，在Si衬底上生长AlGaN/GaN超晶格结构的方法攻克了这一难题。在未掺杂的GaN模板上使用MOVPE法生长出200nm 厚无裂纹P型掺Mg  GaN层， Mg的掺杂浓度在至之间。采用Cs-O激活以降低电子亲和势，提高电子发射效率。该结构的GaN光电阴极性能可以与蓝宝石衬底GaN光电阴极相比拟或更优良，并且成本较低，该GaN阴极已经应用于像增强器中。

图1.2

原材料采用三甲基镓 (TMGa), 三甲基铝(TMA) 和氨气(NH3)。采用氢气作为输运气体，AlN/GaN超晶格和GaN模板的生长温度为1050°C。 生长AlN/GaN超晶格的压强是100 torr，从生长未掺杂GaN层到发射层，气压要从100 torr变成760 torr。最外层200 nm的 GaN层需要掺镁，掺镁的原材料是。

Fuke S等人采用次级离子质谱分析法测定镁的浓度，没有测定发射层的空穴浓度，但根据空穴浓度和掺镁浓度的关系，空穴浓度估计在至之间。掺镁工艺要求真空下的高温（称之为“表面高温清洁”环境），以产生P-型电导。

200-600 nm波段的光电发射谱测试表明，GaN:Mg的结晶度、掺Mg浓度、GaN:Mg层的制备压强等因素对量子效率影响很大。低浓度掺Mg、高压制备工艺可以提高量子效率。掺镁浓度为、掺杂工艺的压强为760 torr时，获得了45%的最大量子效率（200 nm/6.2 eV）， 350 nm （3.54 eV）时的量子效率是25%。紫外一可见光抑制比达到4个数量级，截止斜率达到10 nm/数量级，逸出几率P达到 0.5，扩散长度达到235nm。

美国加州Berkeley大学的空间科学实验室的O. H. W. Siegmund等人制备出直径为25mm的半透明GaN光子计数成像光电阴极[2]，此阴极紧贴微通道板的堆垛层和十字延迟线阵读出器， GaN光电阴极制备在陶瓷MCP衬底上。成像质量方面，在弱背景下达到了50μm的分辨力和较好的成像均匀性。另外，在石英衬底上低温沉积的GaN光电阴极也具有可观的量子效率。不透明GaN光电阴极量子产额已经达到70%（120 nm），截止波长为380 nm，输出带宽响应低、稳定性高。此前半透明GaN光电阴极的量子效率相对透射模式要低4%。初步研究显示，量子效率提高了5个百分点。

O. H. W. Siegmund等人采用南京理工大学常本康教授提出的梯度掺杂思想，制备了梯度掺杂GaN光电阴极，取得了重大突破。梯度掺杂产生了体内向表面的能带弯曲，形成一个指向表面的内建电场，提高了光电子从表面到真空的逸出几率。

测试结果如图1.3所示，反射式阴极的量子效率稳定性较好[2]，许多样品进行了多次处理，效果比过量铯化稍好。P型高浓度梯度掺Mg（大于）比低浓度下（低于）量子效率稍高。P型高浓度梯度掺（大于）的薄样品（100nm至150nm GaN）性能最好，但清洗及制作工艺对QE影响很大。GaN阴极性能的稳定性是非常重要的。样品经过多次清洗、处理及激活后，量子效率依然维持稳定。

图1.3 反射式GaN光电阴极量子效率曲线。（107062001：蓝宝石衬底，

激活层厚度为150nm，反射式，梯度掺Mg浓度大于，

30nm AlN层，b11、b12是在不同的烘焙工艺下制备的）

在空气或氮气中暴露过的样品经过真空烘烤(250° C)后QE基本能恢复到暴露前的水平，过量铯化后可完全恢复。与ITT 和Northwestern University合作，制作了一支密封管子，用以测试长期稳定性。长达四年的观测没有发现QE降低的现象，大大提高了对GaN稳定性的期望。

同是Berkeley大学空间科学实验室的Amir M. Dabiran等人通过MBE辅助RF等离子体溅射法，研究了蓝宝石、熔融硅、氧化铝基片上P型GaN基紫外光电阴极的外延生长[7]。他们在带有AlN晶核薄层的蓝宝石C平面上生长出了0.1um厚度的GaN薄膜，多晶p- GaN是在熔融的硅和氧化铝基片上生成的。真空状态下，在P型GaN薄膜上制备了NEA光电阴极，并表征了不同基片的紫外探测量子效率，将紫外光电阴极和MCP作为一个整体进行研究。低温条件下，在MCP的玻璃上用MBE方法直接沉积了P型GaN薄膜。反射模式下，多晶P型 GaN光电阴极的探测效率低于蓝宝石P型GaN薄膜光电阴极，但在半透射工作模式下，前者和后者是可以相提并论的。蓝宝石和熔融硅衬底GaN光电阴极的QE测试结果如图1.4所示，图1.5是氧化铝衬底的QE曲线。

图1.4反射式（opaque）和透射式(semitransparent)P- GaN

光电阴极的量子效率；样品N1是在蓝宝石C平面上生长，

N2是在熔融硅衬底上生长的。二者的制作工艺和条件是相

同的，包括化学与热清洗，表面激活，测试是在同一真空系

统中进行的。

图1.5氧化铝衬底GaN光电阴极的量子效率。实心圆点曲线是铯化光

电阴极的量子效率，空心圆点是未经铯化的光电阴极量子效率。

日本滨松光子学株式会社的I.Mizuno等人MOCVD外延生长出半透明GaN光电阴极[3]，在200~360 nm波长范围内具有平滑、较高的量子效率。获得了25%的量子效率（240 nm波长），这是一个比较高的量子效率，比CsTe 光电阴极要高。较之CsTe光电阴极，透射型光电阴极可以获得56 mA/W的辐射灵敏度（350 nm波长下）。

率先制成了可工作于光子计数模式的紫外像增强器，获得了5.6的峰谷比和104%的脉冲振幅清晰度 (PHR)。使用三级级联的MCP，获得了 12.7 Lp/mm的分辨力（240 nm波长下的测试结果），如图1.6是USAF1951空间分辨率靶板测试输出图像。

图1.6  USAF1951空间分辨率靶板测试输出图像

光子计数模式工作时，用 2.4 kV的电压加在三级级联的MCP上 ，可得到的电子增益。像增强器的量子效率如图1.7所示。这种像增强器拥有像增强器所需要的所有特征，包括增益、分辨力、成像、门特性，都达到了实际应用所要求的水平。可以应用于微光夜视、微光电视、高速照相以及高速摄影等方面，极具实际应用价值。    

I.Mizuno等人的GaN像管制作流程[3]：

1)装置：蓝宝石衬底GaN基片、配有微通道板(MCP)和荧光屏的像管、置于真空室中的Cs源。

2) 抽真空后将样品置于真空室中进行烘焙，烘焙完成后在 Pa真空度下冷却。

3) MCP和荧光屏的电子清洗：使用电子束照射以除去其中的收集气体。

4) GaN基片的热清洗与激活：加热晶格以清洗表面，相继使用Cs、O激活，以降低电子亲和势。

5)将像管封装成一个整体，从真空室中取出。

图1.7  工作于光子计数模式像增强器的量子效率

III族氮化物，尤其是GaN (禁带宽度3.5 eV), AlN (禁带宽度6.2 eV)及其合金在位移传感系统的紫外光电阴极中具有潜在的优势[2]。截至2008年的研究表明，使用Cs激活和窗口的GaN阴极性能更加稳定，达到了高于50%的量子探测效率（QDE）和350 nm的截止波长。提高截止波长是GaN光电阴极颇有前景的一个研究方向。改变AlN和GaN的比例可以使灵敏波长更加精细，此方案亦可用于InGaN。

Benjamin等人在中x ~0.7-0.75时，发现了负电子亲和势[2]。与此同时，Machuca等人使用Cs:O  GaN光电阴极，在256 nm波长处激活获得了25%的量子效率。他们发现，经过激活的GaN光电阴极光电发射性能比GaAs更加稳定。Tereshchenko等人使用Cs:O激活的GaN光电阴极处获得了25%（250 nm）的量子效率。Mizuno等人将光电阴极和MCP密封在一起，使用荧光屏读出，在240 nm波长处也获得了25%的量子效率。GaN阴极工作于反射模式时，在240 nm以下具有很高的量子效率。在更长波长处的量子效率，高度依赖于阴极表面的制备与激活状况。GaN阴极的长波限大致在380nm –390nm范围，此范围内量子效率急剧下降。

计算表明，GaN晶体材料的薄膜化可以更有效的吸收紫外辐射(100 nm-400 nm范围)，薄膜最佳厚度在100~ 200 nm。理想情况是，所有入射光子作用于GaN薄膜的同时尽可能地接近发射面[2]。材料实现负电子亲和势后，光电子到达逸出表面后可以很容易地逸出。光子在GaN材料中的衰减长度随着波长的增加而增加，当GaN光电阴极变成透明光电阴极时，在能带边缘衰减尤为明显。研究数据表明，反射率（20%）与波长、入射角无关。Nemanich等人认为，少数载流子在GaN材料中的扩散长度为200nm，对大多数光电子而言，已经足够穿透较薄的阴极材料了。要进一步提高电子到达发射表面的概率，在衬底上直接沉积10nm -30nm 厚的AlN薄层，以在GaN/衬底界面产生一个势垒。总的来说，提高GaN光电阴极的性能需要在衬底材料的选择、掺杂材料、势垒层及其厚度等方面作出改善。 使用反射式光电阴极与透射式光电阴极的相对优势很大程度上依赖于要实现的量子效率和器件几何特性的约束。

GaN光电阴极多生长在晶格匹配的蓝宝石或金刚石衬底的C-平面[2]。如果GaN薄膜没有生长在晶格匹配、平坦的衬底上，或者衬底未达到要求的温度(~700°C)，其性能将会受到很大的影响。

如图1.8所示，蓝宝石衬底GaN光电阴极的QE比熔融硅衬底的光电阴极高。不过，在150 nm 以上波段，QE仍然高于CsI光电阴极。导致QE降低的原因很多，低温下沉积工艺的优化、掺杂浓度等都很重要。表面清洗对QE的影响是很关键的，轻微清洗不深度清洗效果要好，这不仅说明GaN可以生长在晶格不是特别匹配的衬底上，也说明了沉积温度的选择范围可以进一步缩小。 

图1.8蓝宝石衬底、熔融硅衬底GaN光电阴极的QE比较图。

108031303/04是熔融硅衬底的GaN光电阴极，107062001是

变掺杂熔融硅衬底GaN光电阴极。

O. H. W. Siegmund等人与Synkera 公司合作，对陶瓷衬底GaN阴极及其MCP进行了测试。在氧化铝衬底上沉积了一层0.5μm的多晶GaN。These have either, no holes, or 25μm holes on 50μm centers (25% open area)。样品均经过同样的处理及铯化，对它们的量子效率进行了测试。测试结果如图1. 9，发现实心衬底（未开孔的）的量子效率相对较低[3]、截止波长相对较短。衬底开孔的样品QE显著提高，大于20%（120nm），高QE是衬底开孔和阴极两方面因素共同影响的。反射式阴极掠入射时光电子逸出概率较高。碱金属卤化物反射式光电阴极制作的MCP QE也较高。开孔面积比(OAR)25%时，QE有显著提高。这表明，衬底不透明GaN光电阴极在更高的OAR（>60%）的情况下，QE将会成比例的提高。

图1.9 反射式GaN光电阴极（激活层厚度500nm）的

量子效率，107062701是氧化铝衬底，107060601是

25μm开孔衬底，107062001是变掺杂GaN光电阴

极（激活层厚度150nm）。

透射式GaN光电阴极QE曲线如图1.10所示，200nm 至400nm波段是较为理想的平坦曲线 (short end cutoff due to sapphire and AlN absorption of UV) [2]。但在发射层吸收率大于60%的情况下，QE只有3%到4%，尽管Fuke等人达到了25%的量子效率。深层梯度（自衬底界面附近开始掺杂）P型掺杂比表层梯度P型掺杂的效果稍好。衬底表面的短波吸收使光电子逸出前要经过较长距离的输运，因此在接近发射层表面时光电子剩余的能量已经不多了。长波穿透较深，因此长波吸收产生的光电子距离发射面较近。

图1.11 透射式GaN光电阴极QE曲线及吸收曲线。

107062001是激活层厚度为150nm的变掺杂光电阴极,

106071702激活层厚度为100nm

南京理工大学[4,5,11-13]常本康团队近两年来围绕NEA GaN光电阴极发射机理、量子产额、光电阴极表面模型、激活机理进行了研究。建立了反射式、透射式光电阴极量子产额公式；给出了GaN 光电阴极铯氧激活后的表面模型[ GaN(Mg) :Cs ] : O-Cs。利用该模型可很好地解释单独用Cs 激活时约- 1. 0 eV 的有效电子亲和势和Cs/ O 共同激活时-1. 2 eV 的有效电子亲和势的成因,也较好地解释了表面吸附原子的组合形式,即Cs/ O激活后激活层的化学结构由和 构成；利用自行研制的光电阴极激活评估实验系统,给出了GaN 光电阴极Cs 激活及Cs/O 激活的光电流曲线.实验表明: GaN 光电阴极在单独导入Cs 激活时就可获得明显的NEA 特性,Cs/O激活时引入O 后光电流的增长幅度不大。

中国电子科技集团公司第五十五研究所[8-10] 李朝木等人对GaN负电子亲和势光电阴极材料的生长进行了研究。采用低压金属有机化学汽化淀积法在蓝宝石（0001）衬底上生长2~5 μm 厚度的 层（0＜X≤0.4），在层中的Al 浓度为0.2＜X＜0.3。P 型GaN 激活层的电子扩散长度确定为2~5 μm ，并获得的掺杂浓度，且具有忽略不计的复合分界面；设计了GaN 外延材料的结构和阴极制作工艺。指出负电子亲和势GaN 光电阴极制备的关键在于材料的生长、与输入光窗的融焊、衬底的减薄及彻底的去气处理和超高真空状态下的铯、氧激活；采用低压金属有机化学汽化淀积法在蓝宝石（0001）衬底上生长2~5 μm 厚度的 层（0＜X≤0.4），在层中的Al 浓度为0.2＜X＜0.7。优化了影响P型GaN性质的生长参数：Mg流量、生长温度和Ⅴ/Ⅲ比。过量的Mg源流量、过高的生长温度、过大的Ⅴ/Ⅲ比都会降低自由空穴浓度；研究了退火温度对P型GaN空穴浓度和光致发光的影响，获得了最佳退火温度为的范围。

2 NEA GaN光电阴极的工作机理

目前普遍接受的光电发射机理由Spicer 光电发射三步模型给出，如图2.1所示：光的吸收，满带中价电子吸收光子能量，进入导带；光生载流子的传输，激发的光电子向表面运动，将发生各种弹性和非弹性碰撞，伴随能量损失；载流子的发射，克服表面势垒逸出[1,4,7]。这是一个定性的理论。

图2.1 Spicer 光电发射三步模型

由于半导体的光电子可能来自价带、导带、杂质能级及表面态，所以光电发射情况是复杂的，国内外目前针对NEA GaN 光电阴极的研究中，尚未建立关于其发射机理的系统、定量之理论体系，仍处于定性的或不成体系定量研究阶段。特殊研究居多，研究者“运气”的成分较多，一般性原理较少。

量子效率（亦称量子产额）是表征光电阴极的重要产量。热化电子是NEA GaN 光电发射的主要来源，其向表面迁移的主要形式是扩散，因此，基于Spicer 光电发射三步模型，通过求解非平衡载流子的扩散方程，可以计算光电阴极的量子效率。扩散方程的形式为：

             (1)

为扩散项；为复合项；为电子扩散长度；为扩散系数；为热化电子的寿命；为光电子产生函数，式中是入射光强；为阴极材料对入射光的反射率；是阴极对入射光的吸收系数，光电阴极给定后，是入射光子能量的函数。

图2.2是光电阴极反射、透射工作模式的示意图，对反射式GaN光电阴极，建立如图2.3所示的坐标系。

图2.2反射、透射工作模式示意图

图2.3 反射式NEA光电阴极的结构

假设：发射层厚度远大于吸收长度；光生载流子运动到表面，或者被吸收，或者在表面被复合。基于此，边界条件可取：

                                 (2)

方程的特解为

        (3)

式中，即载流子扩散长度。光电发射电子流密度为

                 (4)

式中为电子表面逸出几率，则量子效率

              (5)

对透射式光电阴极，建立如图2.4所示的坐标系。边界条件取

                        (6)

其中是后界面复合速度；是阴极发射层的厚度。

图2.4透射式NEA光电阴极的结构

此时，光电发射电子流密度为

                               (7)

则量子效率

                 (8)

其中

分析可以看出，影响GaN光电阴极量子效率的因素有载流子扩散长度，电子表面逸出几率，发射层厚度，阴极对入射光的吸收系数，是后界面复合速度以及阴极材料对入射光的反射率。诸因素对反射式和透射式光电阴极的影响见表2.1。

表2.1  NEA GaN光电阴极量子效率影响因素

图2.5（a）表示单独进Cs时形成的[ GaN(Mg) :Cs ]偶极层，在超高真空中向原子清洁表面蒸Cs，Cs以原子团形式蒸发，但因要与GaN(Mg)构成偶极子，Cs在GaN表面发生离化，一个以Mg原子为中心的[GaN(Mg)]单元只能与一个Cs原子构成偶极子。

图2.5（b）表示Cs/O激活后形成的O- Cs偶极子，其实质是由O分子和两个Cs原子形成稳定结构，其理想偶极子形式为O- Cs。

图2.5（c）两条两条斜率不同的近似直线段可以用来说明。[ GaN(Mg) :Cs ]偶极层形成界面势垒Ⅰ，由单独进Cs激活时形成。势垒Ⅰ较高且薄，电子可以通过隧道效应穿过，它具有一个高于GaN体内导带约2.0eV的起始高度，以及低于体内导带约1.0eV的结束高度，它将真空能级由起初的3.3eV降到0.3eV左右，使有效电子亲和势约-1.0eV。从而GaN光电阴极在仅用Cs激活时即可获得较为理想的负的电子亲和势，仅用Cs激活成功的阴极量子效率就可达18%。

Cs/O激活后新的偶极层O- Cs形成界面势垒Ⅱ，它比势垒Ⅰ稍宽，由起始高度降到结束高度，低于体内导带约1.2 eV，即势垒Ⅱ使表面的真空能级进一步降低了约0.2 eV左右，使有效电子亲和势下降到约-1.2eV。势垒Ⅱ的结束高度对应阴极的表面逸出功约为2.1 eV。整个势垒宽度估计在0.8~1.6nm左右，因此到达的光生电子可以通过隧道效应逸出而进入真空。

图2.5  [ GaN(Mg) :Cs ] : O-Cs表面模型

3进一步的研究方向

通过以上讨论，可以发现：目前NEA GaN光电阴极的研究尚处于起步阶段，理论上有待建立系统严谨的体系，需要在发射机理、激活机理、表面模型、量子效率等发面展开更加深入的研究；工艺上有待在结构、激活方式、制备条件等方面有所突破。同时，透射式GaN光电阴极目前的量子效率远低于反射式GaN光电阴极，提高透射式GaN光电阴极的量子效率有很大的研究空间。

虽然在制备过程、激活方式、稳定性以及应用领域等方面有很大不同，但GaN和GaAs同属Ⅲ-Ⅴ族化合物，GaN光电阴极和GaAs光电阴极有很多相似之处，表3.1对 NEA GaN、 GaAs光电阴极进行了比较[11,12]。实际上，通过前文的讨论可知，目前关于NEA GaN光电阴极的结构、发射机理、激活机理、表面模型、量子效率、制备工艺等方面的研究，均是参照或参考NEA GaAs光电阴极进行的。NEA光电阴极的变掺杂理论是在研究GaAs光电阴极的过程中产生和发展起来的，美国加州Berkeley大学的空间科学实验室将这一思想运用于GaN光电阴极的研究中，已经率先取得了反射式NEA GaN光电阴极量子效率的重大突破[2,14]。这无论是对NEA GaN光电阴极的研究方法，还是研究方向都是一个重要的借鉴。

表3.1 NEA GaN、GaAs光电阴极的比较

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